上海大学核电关键材料全国重点实验室施思齐教授团队在国际能源材料期刊《Advanced Energy Materials》（影响因子：26.8）发表题为“Proactive Lithium Dendrite Regulation Enabled by Manipulating Separator Microstructure Using High-Fidelity Phase-Field Simulation”的论文。上海大学为第一单位，上海大学的李亚捷副教授为第一作者，上海大学的施思齐教授和阿卜杜拉国王科技大学的张更博士为共同通讯作者，论文合作者还包括上海大学的硕士研究生陈斌和王依平，江苏师范大学的林雨潇教授，悉尼大学的Maxim Avdeev教授。该工作被评选为《Advanced Energy Materials》封面文章(Vol. 15, No. 24, June 24, 2025)。
最近，本论文还被国际著名科技机构“工程进展”(Advances in Engineering, AIE)遴选为关键科学文章，并进行了重点报道。
由于具备高效环保、可循环使用等特点，以锂离子电池为代表的液态锂基电池已被广泛应用于电动汽车等国家重点战略发展领域。在电池反复过充或快充等情况下，锂离子容易在负极表面发生不均匀的电沉积，导致枝晶生长，并给电池带来严重的危害。改善锂枝晶问题不仅是确保锂基电池长期稳定运行的必要手段，也是推动高能量密度锂基电池发展的关键。
隔膜处于正负极之间，其微结构（孔结构及层结构等）将不可避免地影响离子输运与枝晶生长过程(图1)，且相较于其他电池组件结构及成分的复杂多样性，隔膜具有简单通用性，因而对隔膜微结构进行的优化在多种电池体系中具有普适性。然而由于现有实验技术较难实时地捕捉到锂离子浓度、过电势等驱动枝晶生长的关键参数随时间和空间演化的过程，隔膜微结构对离子输运及枝晶生长的影响机理尚不完全清晰。相场模型是描述和预测材料微结构演化的有力计算工具，特别是结合了电化学反应动力学的电化学相场模型，在研究锂枝晶生长机理方面具有天然的优势，适用于模拟锂枝晶形貌、离子浓度及电势分布的演化过程等。
图1. 锂基电池隔膜微结构对枝晶的调控机理。
本论文首先将传统适用于两相电化学体系(包含电解液和电极)的相场模型拓展为适用于多相电化学体系(包含电解液、电极、隔膜基体及隔膜涂覆层)的相场模型，进而基于相场模拟的结果定量化解析了隔膜微结构参数(孔隙率、曲折度、层数、闭孔、内孔粗糙度、孔均匀度等)与枝晶高度和空间利用率之间的构效关系(图2)，最终提出了通过调控隔膜微结构来抑制枝晶生长的具体策略。论文开发的相场模型及相关模拟软件不仅可用来研究隔膜其他结构特征对枝晶形貌的影响，还可拓展到其他多相体系(如复合固态电解质或多孔电极)中。
图2. 相场模拟时间为 15 秒时，枝晶最大高度(归一化后)与隔膜基体均匀度及隔膜涂覆纳米颗粒均匀度的关系(a)，隔膜基体均匀度及隔膜涂覆纳米颗粒均匀度的关系(b)。
本工作是施思齐教授、李亚捷副教授等通过相场模拟研究电池枝晶生长问题的最新进展之一，得到国家重点研发计划（2021YFB3802104）、国家自然科学基金（52102280, 92472207, 52202245）和江苏省特聘教授计划的支持。近年来，该研究团队提炼出了相场模型在锂枝晶问题中的研究范式(npj Comput. Mater., 2020, 6, 176，133次引用, 物理学报, 2020,69:226401)；在相场模型中嵌入枝晶生长过程中各关键因素(离子扩散系数、电解液浓度等)间的依赖关系，使得模拟结果更接近真实枝晶生长过程(Chin.Chem.Lett.,2023,34,107993，23次引用)；通过电化学反应激活能、离子扩散激活能对相场模型中的电化学反应及锂离子扩散系数进行动态修正，阐明了温度调节枝晶形貌的内在机理并解释了以往研究中互相矛盾的实验/模拟结果(Energ. Mater. Adv., 2023, 4, 0053，28次引用)；建立了隔膜孔径、厚度、基体倾斜角等因素与枝晶描述因子间的构效关系(Chin.Chem.Lett.,2022,33:3287，70次引用; Acta Phys.-Chim. Sin. 2024, 40，15次引用；Adv. Energy Mater. 2025, 15, 2500503, 9次引用)；将微层共挤出方法与模板法、热致相分离法等相结合，制备出微结构可控的多层电池隔膜(Electrochim. Acta, 2018, 264: 140-149, 92次引用；J. Power Sources, 2018, 384: 408-416, 63次引用；Polymer, 2022, 253: 125027, 11次引用)。自主开发四项相场模拟软件，推动了我国相场模拟领域原创计算软件的发展。
论文标题：
Proactive Lithium Dendrite Regulation Enabled by Manipulating Separator Microstructure Using High-Fidelity Phase-Field Simulation
论文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202500503
Advances in Engineering（AIE）报道原文链接：
https://advanceseng.com/microstructural-separator-engineering-for-predictive-and-proactive-lithium-dendrite-regulation/
