近日，环化学院纳米化学与生物学研究所赵微团队在国际期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表题为“Transient Imaging of the Oxygen Reduction Reaction at Single Nanocatalysts”的研究论文。

电化学成像是解析微纳界面分子反应过程的核心技术，为深入理解双电层形成、电子转移、分子反应动力学等重要界面行为提供了关键信息。然而，电化学成像长期以来面临一项根本性瓶颈：在法拉第反应起始阶段，微弱的反应电流往往被强烈的双电层充电电流所掩盖，导致这一关键反应阶段处于“观测盲区”，严重制约了对电化学反应本征动力学机制的深入揭示。

赵微教授团队报道了一种创新的瞬态电致化学发光显微成像技术（Transient ECLM），首次实现了对单原子催化剂表面氧还原反应（ORR）建立过程的实时动态成像。研究团队构建了一种双脉冲弛豫新策略，将其与电致化学发光成像结合，利用电致化学发光信号完全来源于电子转移反应的特点，成功将传统电化学中受充电电流掩盖的微弱法拉第电流信号转化为可探测的光子信号，从而实现了微秒时间分辨率的单颗粒动态成像。该方法首次清晰展现了ORR在纳米催化剂界面由非反应态向动态平衡态建立的完整过程。团队进一步提出了一个新动力学参数——法拉第反应建立特征时间（τ_est），用以定量描述电催化界面达到稳态反应所需的时间尺度，为研究电催化反应的瞬态动力学提供了全新的量化工具。

本研究突破了传统电致化学发光成像以曝光时间为时间分辨率的局限，借助高重复性电位脉冲技术，将成像时间分辨率提升至微秒级别。通过结合超快时间控制与单光子灵敏度，瞬态电致化学发光显微成像技术不仅克服了电化学成像中长期存在的充电背景干扰难题，为界面分子吸脱附、中间体形成及电子转移等关键步骤提供了直接实验证据，也为深入探索微纳界面分子反应过程提供了新一代高分辨电化学研究方法。

赵微教授为该论文唯一通讯作者，上海大学为唯一通讯单位，该工作得到了国家自然科学基金面上项目的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c18188